由南京大學(xué)葉建東教授的研究團(tuán)隊在學(xué)術(shù)期刊 Applied Physics Letter 發(fā)布了一篇名為 Phase engineering of κ-Ga₂O₃ heteroepitaxy on LiNbO₃ by strain competition effect（通過應(yīng)變競爭效應(yīng)實現(xiàn) κ-Ga₂O₃ 在 LiNbO₃ 上的異質(zhì)外延相工程）的文章。

1. 項目支持

本研究部分得到了中國國家重點研發(fā)計劃（2022YFB3605403）、江蘇省科技重大專項（BG2024030）以及國家自然科學(xué)基金（62425403、62234007、62293522、U21A2071 和 U21A20503）的支持。

2. 背景

通過應(yīng)變調(diào)控實現(xiàn)的相工程已成為材料科學(xué)中的關(guān)鍵策略，使研究者能夠精確調(diào)控晶體相的穩(wěn)定性及其功能特性。例如，在過渡金屬氧化物 Hf_0.5Zr_0.5O₂ 和 SrTiO₃ 中，應(yīng)變調(diào)控能夠?qū)崿F(xiàn)鐵電相與順電相之間的可逆切換。尤其是在異質(zhì)外延體系中，由于外延層與襯底之間的晶格失配和熱膨脹差異，必然會引入應(yīng)變，從而為相工程提供額外的調(diào)控自由度。這種應(yīng)變誘導(dǎo)的可調(diào)性在氧化鎵（Ga₂O₃）中尤為關(guān)鍵。氧化鎵是一種功能氧化物，存在 β、κ、α、γ 和 δ 等多種多晶型，其中只有 β 相在熱力學(xué)上穩(wěn)定，而其他亞穩(wěn)相只能通過異質(zhì)外延生長以薄膜形式被穩(wěn)定，而這一過程必然伴隨界面失配應(yīng)變的引入。

3. 主要內(nèi)容

通過應(yīng)變調(diào)控實現(xiàn)的相工程已成為調(diào)節(jié)多晶型氧化物半導(dǎo)體性能的有效策略。本研究展示了正交相 κ-Ga₂O₃ 在 LiNbO₃ 上的異質(zhì)外延生長，并重點探討了熱膨脹與晶格失配之間應(yīng)變競爭所驅(qū)動的相工程。隨著生長溫度從 510 °C 提高至 590 °C，κ-Ga₂O₃ 的面內(nèi)應(yīng)變從拉伸（+0.16%）轉(zhuǎn)變?yōu)閴嚎s（−0.17%）。高分辨率 X 射線衍射和透射電子顯微鏡結(jié)果表明，較高的溫度會引入壓縮應(yīng)變，從而抑制厚 γ-Ga₂O₃ 過渡層的形成，并在 κ-Ga₂O₃ 與 γ-Ga₂O₃ 之間實現(xiàn)原子級銳利的界面。這種應(yīng)變工程顯著提升了薄膜的結(jié)晶質(zhì)量，減小了疇扭曲無序，并改善了界面特性?；诟呓黔h(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡的原子尺度分析進(jìn)一步確認(rèn)了 κ-Ga₂O₃ 的堆垛序列（A–B–A*–B*）及其沿 [001] 方向的面外反演對稱性破缺，揭示了其鐵電極化的結(jié)構(gòu)起源，并為未來鐵電器件中的極化工程奠定了基礎(chǔ)。

4. 創(chuàng)新點

● 通過調(diào)控晶格失配與熱膨脹失配之間的應(yīng)變競爭，實現(xiàn)了 κ-Ga₂O₃ 在 LiNbO₃ 上的異質(zhì)外延相工程。

● 構(gòu)建了具有原子級銳利界面和顯著提升結(jié)晶質(zhì)量的 κ/γ-Ga₂O₃ 多晶型異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

● 揭示了 κ-Ga₂O₃ 的原子級堆垛序列及 [001] 方向反演對稱性破缺，確證其鐵電極化的結(jié)構(gòu)起源。

● 為 κ-Ga₂O₃ 極化工程及未來鐵電器件應(yīng)用提供了新的實現(xiàn)途徑。

5. 結(jié)論

本研究展示了正交相 κ-Ga₂O₃ 在 LiNbO₃ 上的異質(zhì)外延生長，并凸顯了應(yīng)變工程作為相穩(wěn)定化與界面調(diào)控的有效途徑。通過升高生長溫度，κ-Ga₂O₃ 的面內(nèi)應(yīng)變由拉伸調(diào)控為壓縮，從而實現(xiàn)了具備原子級銳利界面和較低無序度的 κ/γ 多晶型氧化鎵異質(zhì)結(jié)構(gòu)。此外，κ-Ga₂O₃ 在 [001] 方向的原子子晶格堆垛序列被直接揭示，這為其面外反演對稱性破缺提供了有力證據(jù)，并奠定了其鐵電性能的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。

圖 1. （a）在不同溫度下于 LN（0001）襯底上生長的 κ-Ga₂O₃ 外延層的 XRD 2θ - x 圖譜。（b）提取的應(yīng)變值和搖擺曲線的半高寬隨生長溫度的變化。（c）κ-Ga₂O₃（0-68）和 LN（0-3312）晶面的 XRD ω 掃描。（d）κ-Ga₂O₃ 和 LN 的溫度相關(guān)熱膨脹系數(shù)，以及由熱失配和晶格失配引起的總應(yīng)變和各分量。從（b）中提取的實驗數(shù)據(jù)也在（d）中顯示，以便直接比較。

圖 2 分別為在 530℃（a）-（c）和 590℃（d）-（f）下外延 κ-Ga₂O₃ 薄膜的橫截面高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像和 GPA 圖。其中（b）和（e）顯示了面內(nèi)應(yīng)變 e_xx 的應(yīng)變場，（c）和（f）則顯示了面外應(yīng)變 e_zz 的應(yīng)變場。

DOI：

doi.org/10.1063/5.0283790

本文轉(zhuǎn)發(fā)自《亞洲氧化鎵聯(lián)盟》訂閱號